北京工业大学彭永臻院士团队郭瑾课题组WR：自养与异养脱氮过程的代谢产物对比: 膜污染潜势解析
图文摘要
成果简介
近日，北京工业大学彭永臻院士团队郭瑾教授课题组在Water Research上发表了题为“Metabolic products comparison in autotrophic and heterotrophic nitrogen removal: Insights into membrane fouling”的研究论文（DOI: 10.1016/j.watres.2025.123619）。采用同源污泥分别建立了典型的自养（Anammox，AN）与异养（Denitrification DN）生物脱氮系统，分析其代谢产物的分子水平组成情况。同时考察两种生物脱氮系统的微生物群落结构组成及微生物代谢途径差异，分析代谢途径变化对微生物代谢产物组成的影响机制。通过恒压死端过滤试验，考察代谢产物在微滤膜（MF）及超滤膜（UF）过滤过程的截留情况，评估其膜污染潜势并比较AN与DN生物脱氮系统间的差异。该研究加深了对自养及异养生物脱氮系统中膜污染机理的理解，为减缓生物脱氮耦合膜滤工艺的膜污染提供了理论依据与技术支持。
全文速览
为深入探究营养代谢类型对微生物代谢产物组成及其膜污染潜势的影响，该研究采用三维荧光光谱-平行因子分析（EEM-PARAFAC）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、尺寸排阻色谱结合有机碳和氮检测（SEC-OCD-OND）及傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）等方法，全面分析了AN与DN系统代谢产物的分子水平组成情况。采用恒压死端过滤装置系统评估微生物代谢产物在微滤（MF）和超滤（UF）过滤过程中的膜污染特性，分析不同类型代谢产物的截留情况，并阐述多糖、蛋白质和腐殖酸类等关键组分对膜污染形成机制的影响，为减缓生物脱氮耦合膜滤工艺的膜污染提供可行策略。
引言
膜生物反应器（MBR）广泛应用于污水处理，但其效率仍受膜污染问题的制约。MBR工艺膜污染主要受微生物代谢产物的影响，同时自养与异养生物脱氮系统的代谢产物组成存在显著差异，但该组成差异对膜污染的影响尚不明确。因此本研究培养了典型的自养与异养生物脱氮系统，提取并表征两种生物脱氮系统的微生物代谢产物，进一步评估其膜污染潜势。
图文导读
反映装置示意图
Fig. 1. Schematic diagrams of autotrophic (a) and heterotrophic (b) nitrogen removal systems. Copyright 2025, Elsevier Inc.
生物脱氮效果及微生物群落结构分析
Fig. 2.Nitrogen removal performance and microbial community structure in AN and DN systems. Variations of NH4+-N, NO2--N, NO3--N, dissolved organic carbon (DOC) concentrations, and TN removal rate during one typical cycle in AN (a) and DN (b) systems. Heatmap distribution of the top 20 genus-level relative abundances for seed sludge (Seed), AN, and DN systems (c). Green represents a high relative abundance, and purple represents a lower abundance. Heatmap of metabolism functions of Seed, AN, and DN system in module (d). Copyright 2025, Elsevier Inc.
采用同源种泥并添加不同底物基质，分别培养自养与异养生物脱氮系统。脱氮效果稳定后，AN脱氮系统的细菌群落结构与接种污泥相似，而DN系统的微生物群落结构与代谢途径发生明显变化。投加有机碳源后，DN脱氮系统的能量代谢从NADH醌氧化还原酶模块转变为还原性柠檬酸循环，生成大量能量与有机物，并且碳水化合物代谢与氨基酸代谢得到强化，促进了有机物的合成，尤其是蛋白质类物质。
微生物代谢产物组成分析
Fig. 3.Composition of metabolites in AN and DN systems. (a) MLSS, MLVSS, SV, SVI, and D50 of mixed sludge. (b) DOC concentration. (c) Fluorescence EEM spectra (Region Ⅰ ~ Ⅴ: Aromatic Protein Ⅰ; Aromatic Protein Ⅱ; Fulvic acid-like; Soluble microbial by-product-like; Humic acid-like substances. (d) FTIR spectra. (e) Protein (PN) and polysaccharides (PS) concentrations. (f) MWD of metabolites identified by SEC-OCD-OND. (g) Molecular composition of metabolites identified by FT-ICR MS. Copyright 2025, Elsevier Inc.
对比AN和DN系统中代谢产物的组成可知，AN脱氮系统中木质素和单宁含量较高，代谢产物的芳香性显著增加。而DN脱氮系统中，反硝化微生物的高生长速率导致代谢产物浓度（如DOC、PN和PS）和复杂性显著增加。DN脱氮系统中氨基酸代谢的强化导致PN浓度较高，增强了代谢产物的疏水性。
微生物代谢产物膜污染潜势分析
Fig. 4. Filtration performance and reversibility of membrane fouling caused by metabolites extracted from the AN and DN systems. (a1)~(a4): Normalized flux curves, reversible fouling (RF), irreversible fouling (IF), and flux recovery ratio of mixed sludge in microfiltration (MF) and ultrafiltration (UF) membrane filtration tests; (b1)~(b4): Normalized flux curves of supernatant, dissolved organic matters (DOM), soluble microbial products (SMP), and extracellular polymeric substances (EPS) in MF and UF membrane filtration tests; (c1)~(c4): RF, IF, and flux recovery ratio of supernatant, DOM, SMP, and EPS in MF and UF membrane filtration tests. Copyright 2025, Elsevier Inc.
Fig. 5. Rejection performance of the microfiltration (MF) and ultrafiltration (UF) membranes for metabolites extracted from AN and DN systems. (a) Dissolved organic carbon (DOC); (b) Proteins (PN); (c) Polysaccharides (PS); (d) and (e): Components 1 (C1, soluble microbial by-product-like substance) and Components 2 (C2, fulvic acid-like substance) identified by EEM-PARAFAC. Copyright 2025, Elsevier Inc.
对比MF和UF膜过滤过程中两生物脱氮系统微生物代谢产物的膜污染特性，发现DN系统代谢产物的膜污染潜势显著高于AN系统，这与DN系统中代谢产物的高浓度和复杂性直接相关。在DN系统中，碳水化合物和氨基酸代谢的增强与有机物和PN释放量的增加密切相关，这些代谢产物的积累显著加剧了膜污染。在AN系统中，尽管多糖（PS）和单宁类物质的比例较高，且腐殖质类物质的截留率较高，但这些组分并未显著加剧短期膜污染。
膜污染机理探究
Fig. 6. Relationships between metabolites extracted from the AN and DN system, membrane foulants rejections, and membrane fouling recovery. (a): The pairwise correlation matrix shows the Pearson’s correlations between metabolites properties. The star represents the significant correlations. Solid lines exhibit membrane foulants’ Mantel test-based correlations with membrane foulants rejection and membrane fouling recovery. (b) and (c): The relationship between metabolite characteristics, foulants rejection, and membrane fouling recovery during MF and UF membrane filtrations. Copyright 2025, Elsevier Inc.
为了进一步阐明代谢产物性质对膜污染的影响，分析了代谢产物组成（包括污染物浓度、分子量分布及分子水平组成组分）与膜滤性能（包括污染物截留率与通量恢复率）之间的关系，同时结合组间相关性分析。结果显示，通量下降与DOC和蛋白质浓度之间具有较强的相关性。具有高DOC和PN浓度的代谢产物具有更大的膜污染潜势。同时，代谢产物的组成不仅影响通量下降，并对通量恢复情况产生一定影响。
小结
本研究系统分析了AN和DN脱氮系统的代谢产物组成及膜污染潜势差异，并比较了MF和UF膜过滤的膜污染行为。接种同源污泥后，由于有机碳源的投加，DN脱氮系统中的微生物群落结构及代谢途径均发生了显著变化，尤其是碳水化合物与氨基酸代谢得到了增强，从而增加了有机物和蛋白质的释放，导致DN系统代谢产物表现出更大的膜污染潜势。而在AN脱氮系统中，尽管多糖和类单宁物质占比较高，且腐殖质的截留率较高，但并未加剧该系统的短期膜污染。该研究系统分析了自养与异养生物脱氮系统微生物代谢产物分子水平组成情况，揭示了微生物代谢途径对代谢产物组成及膜污染潜势的作用机制，填补了生物脱氮耦合膜滤工艺膜污染机制的研究空白，为膜污染控制和工艺优化提供了重要的理论依据和实践指导。
