香港科技大学陈光浩团队ES&T：全球地下水硫酸盐分布及面临风险的人口评估
图文摘要
成果简介
近日，香港科技大学土木与环境工程系陈光浩教授团队在环境领域著名学术期刊Environmental Science & Technology上发表了题为“Understanding the Global Distribution of Groundwater Sulfate and Assessing Population at Risk”的研究论文。地下水中的硫酸盐进入到饮用水系统除了可能引起腹泻外，还可能促进砷释放污染水质，造成重金属溶解和加速水管腐蚀。尽管硫酸盐对公共卫生和基础设施的潜在影响广泛，但由于硫酸盐不具有致命的毒性，在水系统相关的研究中常被忽视。本研究通过利用全球近18000个地下水硫酸盐浓度数据训练了随机森林模型，预估了1公里分辨率下全球地下水硫酸盐含量超过250 mg/L（基于WHO建议）的概率。该预测结果进一步用于估计暴露人口分布并确定全球热点地区硫酸盐超标的潜在原因。结果显示，地下水中硫酸盐超标普遍存在在全球156个国家。大约有1.94亿人的水源中硫酸盐浓度超过250 mg/L。这其中约1700万人面临水源硫酸盐浓度超过500 mg/L的情况，其中82%的人口集中在全球十个热点地区。年降水量和岩石种类是影响地下水硫酸盐预测结果的主要因素，其他多个自然和人为因素在不同地区呈现出不同的影响程度和模式。本研究通过建立全球地下水硫酸盐风险模型强调了将硫酸盐纳入全球水安全管理的重要性和紧迫性。
引言
近年来，地下水中的硫酸盐因其对公共卫生和城市基础设施的直接和间接威胁而被广泛研究。首先，硫酸盐浓度超过250mg/L会影响饮用水口感，超过500mg/L则会造成腹泻和脱水，特别针对婴幼儿和老年人。此外，地下水中的硫酸盐可以通过加剧砷污染间接威胁人类健康。并且，以往研究证实了地下水中硫酸盐可以促进铁，铬，铅，铜等重金属释放，污染水质的同时加速管道腐蚀和缩短基础设施寿命。这些与硫酸盐相关的公共卫生和社会经济影响都强调了硫酸盐作为影响水系统安全的关键驱动因子的重要性。
尽管很多国家和地区的硫酸盐标准都设置为250 mg/L，许多地区已经检测到了地下水硫酸盐浓度达到数千mg/L。由于现有的饮用水处理工艺无法去除硫酸盐，这些高浓度硫酸盐就会直接进入饮用水。考虑到人类活动在未来可能会持续造成地下水硫酸盐浓度上升，而地下水又满足了许多地区高达80%的用水需求，了解全球地下水中硫酸盐超标风险至关重要。而现有研究大多数通过利用实地采样数据、同位素分析和统计学分析来评估局部地区的硫酸盐浓度和来源，我们对全球地下水硫酸盐超标情况和分布的理解非常有限，进而无法进一步评估地下水硫酸盐带来的后续影响。
因此，本研究收集了来自28个国家的17918个硫酸盐浓度数据，以及16个已知影响硫酸盐浓度的预测变量的全球数据集。通过结合地理空间数据分析与随机森林算法，建立了全球地下水硫酸盐超标的分布地图，并分别计算了全球暴露于地下水硫酸盐浓度超过250 mg/L和500 mg/L的受影响人口，最后通过结合多种模型解释方法揭示了全球热点地区的地下水硫酸盐主要和次要贡献因素。本研究为决策者将硫酸盐纳入水质监测指标提供数据依据，并为研究人员进一步探究硫酸盐的成因和其对公共卫生和社会经济的影响提供方向性建议。
图文导读
全球地下水硫酸盐超标现象广泛存在
图1：（a）全球1km分辨率下地下水硫酸盐浓度超过250 mg/L的概率分布地图。（b）沿经度的概率平均值和中位数。（c）沿纬度的概率平均值和中位数。（d）模型不确定性分析结果（计算显著性水平为0.1时的置信区间）。
首先，图1a的地图显示出全球地下水中硫酸盐超过250 mg/L的高概率现象广泛存在。平均概率沿着经度方向有三个明显的峰值，分别对应北美中西部、欧洲西南部和非洲西部、以及西亚和西南亚。沿着纬度变化的方向硫酸盐超标平均概率最高的地区集中在南北半球约30度左右。图1d的不确定性分析说明了模型预测不确定性在预测概率高的地区倾向于较高，例如美国中部、南美洲南部、中东和西南亚等地区。此外，在缺乏训练数据的地区，模型不确定性也可能较高，如中国南部和俄罗斯南部部分地区。
图2：（a）全球地下水硫酸盐超标区域分布（0.34作为概率阈值）。黄色区域代表地下水中硫酸盐浓度超过250mg/L，灰色区域代表硫酸盐浓度低于250mg/L。（b）各大洲地下水硫酸盐超标区域面积占该州总面积的比例。
接下来，我们选择0.34作为概率阈值（灵敏度和特异度相等）把全球地下水硫酸盐超标概率分类成硫酸盐超过或低于250 mg/L。概率超过0.34的地区被定义为超标地区，表明该地的地下水硫酸盐浓度超过250 mg/L。因此，图2展示了超标地区的全球分布情况，以及超标地区在各大洲占据的面积百分比。结果显示，全球有156个国家存在地下水硫酸盐超标的情况，其中大洋洲占比最高，约占其总面积的57%，其次是非洲（约53%）和亚洲（约38%）。相比之下，北美洲、南美洲和欧洲的硫酸盐超标地区占比较小，小于各自面积的20%。
当然，我们也要了解本文模型的局限性。例如，本文用于训练模型的数据较为集中，限制了模型在缺乏训练数据集的地区的预测准确性。在数据不足的地区，可能存在不同预测变量取值的组合影响地下水硫酸盐浓度的隐藏机制尚未被挖掘。尽管我们通过验证训练集和预测集的变量取值范围等方法验证了模型在全球范围的适用性，我们仍然希望未来的模型中可以收集更多高质量的训练数据。此外，本文的不确定性分析量化仍然不够全面，例如不同准确率和分辨率的全球预测变量数据对地下水硫酸盐模型的不确定性没有被量化。第三个局限是模型还可以将更多影响地下水硫酸盐浓度的指标纳入模型训练中，例如地下水类型，极端气候事件，地下水开采量，含硫岩石含量和深度等。
受地下水硫酸盐超标影响的全球人口分布
图3：（a）居住在地下水硫酸盐浓度超过250mg/L的区域中人口最多的前20个国家或地区。（b）居住在地下水硫酸盐浓度超过500mg/L的区域中人口最多的前20个国家或地区。误差棒表示使用不同概率阈值计算得出的人口范围。绿色空心方块表示每个国家或地区中超标区域人口占该国家或地区总人口的比例。（c）和（d）分别展示了每个大洲地下水硫酸盐浓度超过250 mg/L和500mg/L的人口比例。
在确定地下水中硫酸盐浓度高于250 mg/L的地区后，我们估计了受影响的人口分布。由于市政自来水处理工艺中无法去除硫酸盐，甚至会因广泛使用含硫酸盐絮凝剂而增加自来水中的硫酸盐浓度，本研究中用地下水硫酸盐浓度作为替代研究地下水源的自来水中的硫酸盐浓度。这里我们将硫酸盐浓度超过250 mg/L的地区定义为超标地区，代表了其对自来水嗅觉味觉的影响。将硫酸盐浓度超过500 mg/L的地区定义为严重超标地区，代表了其已经对人类健康构成潜在威胁。因此，我们通过结合全球人口密度图和市政用途的地下水使用比例数据，分别计算了地下水硫酸盐超标地区的人口和严重超标地区的人口。
图3展示了居住在超标地区（图3a）或严重超标地区（图3b）中人口最多的前20个国家或地区，以及各大洲受影响人口占全球的比例。首先，约有1.29亿至2.59亿人（平均1.94亿人）居住在地下水硫酸盐浓度超过250 mg/L的超标地区，其中约50.1%位于亚洲，27.7%位于非洲，15.2%位于欧洲。在前20个国家或地区中，有11个位于亚洲，其中中国的受影响人口最多，约为3300万。这些人口主要集中在中国东部沿海、华北和东北地区。尽管中国拥有最多超标地区人口，但在阿联酋和卡塔尔，超标地区的人口占全国总人口达到了50%以上，表明地下水硫酸盐超标可能对这两个地区的居民生活产生重大影响。图3b展示了地下水硫酸盐浓度超过500 mg/L的严重超标地区的人口最多的前20个国家或地区。全球约有1320万至2100万人（平均1710万人）居住在严重超标地区。受影响最严重的三个大洲是亚洲（50.4%）、非洲（20.1%）和欧洲（17.2%）。在前20个国家或地区中，印度的严重超标地区人口最多（约330万人），主要集中在印度西北部。然而，在突尼斯，严重超标地区的人口比例超过该国总人口的70%。在阿联酋和沙特阿拉伯，这一比例也达到了约三分之一。
全球热点地区地下水硫酸盐影响因素分析
图4：全球地下水硫酸盐热点区域的分布和影响因素分析结果。（a）本研究定义的10个地下水硫酸盐热点区域分布，代表地下水硫酸盐浓度超过500 mg/L的人口最多的10个地区（如图红色区域）。（b）基于基尼指数的预测变量的重要性排序。从上到下代表预测变量对硫酸盐模型预测结果的重要性从高到低。（c）全球和10个热点地区的年降水量、土壤pH 值和地表沉降水平的均值和中位数，以及全球和10个热点地区岩石中的沉积岩比例。
表1：10个热点地区地下水硫酸盐超标的主要和次要影响因素。蓝色圆圈代表气候变量，棕黄色三角形代表地理和地质变量，红色五角星代表人类活动变量。
正如上文计算出的，尽管全球约1700万人居住在地下水硫酸盐浓度超过500 mg/L的严重超标地区，其中约82%（约1400万人）集中在十个国家，包括四个亚洲国家（印度、巴基斯坦、沙特阿拉伯、伊朗）、两个非洲国家（阿尔及利亚、突尼斯）、两个北美国家（墨西哥、美国）和两个欧洲国家（西班牙、意大利）。这些地区的居民可能面临更直接的健康威胁，尤其是对婴幼儿和老年人。因此，本文把这十个国家的严重超标地区确定为热点地区，并结合多个模型解释方法评估影响不同热点地区地下水硫酸盐预测结果的主要和次要因素（图4，表1）。在模型应用的所有预测变量中，年降雨量和土壤酸碱度是影响模型结果的最重要的因素（图4b）。通过对比发现所有热点地区的年降水量均低于全球平均水平，并且所有热点地区对应的平均SHAP值为正值，说明了由于低降水量导致有限的地下水补给从而可能升高地下水中的硫酸盐浓度（图4c）。同样，所有热点地区的土壤酸碱度的平均值和中位数均在7至8.5的范围内（图4c），同样伴随着正的SHAP值，表明碱性土壤环境为地下水硫酸盐稳定存在创造了有利条件。此外，比较所有十个热点地区和全球的岩石构成，我们发现热点地区具有更高比例的沉积岩，尤其在除沙特阿拉伯外的其他九个国家。这一发现表明，通常含有大量含硫矿物的沉积岩，很可能通过硫酸盐矿物的溶解和硫化物矿物的氧化，促进地下水中硫酸盐浓度升高。
除了这三个主要影响因素之外，其他预测变量在不同热点地区呈现出了不同的数据特征，并且这些预测变量的SHAP值在不同地区正负取值不同，说明了不同地区的硫酸盐超标预测结果是由多个因素综合影响导致的。例如，所有热点地区的地表下陷程度均高于全球平均水平（图4c）。然而，SHAP结果表明，只有意大利和印度的地表下陷SHAP值为正，表明与其他热点地区相比，这两个地区的地下水硫酸盐浓度受地表下陷影响最为显著（表1）。总的来说，如表1所示，热点地区地下水硫酸盐水平的主要贡献因素是年降水量和沉积岩，另外土壤酸碱度是地下水硫酸盐含量的一个重要环境指标。其余的13个预测变量在不同热点地区发挥着不同程度的作用。例如，人类活动影响在印度、沙特阿拉伯、伊朗、阿尔及利亚、突尼斯、意大利和西班牙的地下水硫酸盐中起着更为重要的作用。本研究的影响因素分析为理解在不同条件下地下水硫酸盐的起源和循环的共同点和差异提供了见解。
小结
本研究通过应用随机森林分类模型建立全球地下水硫酸盐超过250mg/L的概率地图，并结合市政用水的地下水使用比例数据和人口密度分布数据计算出了全球不同国家面临硫酸盐浓度超过250 mg/L和500 mg/L警戒值的人口数量和分布。最后，本研究通过结合多个模型解释方法总结出了全球十个热点地区影响硫酸盐超标风险的主要和次要因素，初步挖掘出了不同地区地下水硫酸盐超标的原因，为因地制宜地控制地下水和自来水中硫酸盐浓度提供研究方向和重点。本研究通过总结地下水硫酸盐对身体健康，城市水系统基础设施，地下水砷溶解，地表水富营养化的危害强调了硫酸盐作为这些负面影响的催化剂的作用，重点强调了将地下水硫酸盐纳入日常监测指标和加大对其进行科学研究的急迫性和必要性。同时，本研究的全球地下水硫酸盐模型为探索全球硫循环提供了初步的数据基础,有助于加深我们对硫循环对自然环境和人类社会影响的理解。
本项目得到了香港研究资助局和香港创新科技署的资助。
