电化学催化去污过程界面行为研究与调控策略进展
电化学还原(ER)过程是处理污染物的有效方法,可以高效转化含氧阴离子、卤代持久性有机污染物和消毒副产物等污染物以净化饮用水。
此外,电化学还原过程催化N2和CO2,在解决全球变暖、能源和饥荒等问题上表现出较大的潜力。
然而,ER催化水相反应过程中,存在着反应速率低和电能利用效率低两个问题,限制了其进一步应用。
本研究系统研究了电极的表面微观结构、润湿性和H2生成/逸出行为。发现Pd/C在电极表面的三维堆积会形成丰富的纳米-微米尺度的孔道,这些孔道导致电极表面非常疏水。
在ER过程中通过HER反应生成的H2易在上述纳米/微孔中积累,将固-液(催化剂-水)双相界面变为固-气(H2)-液的三相界面,显著的抑制物料(水分子,污染物)和电荷传输。
这一界面孔道导致的强疏水性可以通过加入PEG等亲水聚合物堵塞孔道和降低表面张力进行改善。再加入PEG调控电极表面亲水性后,除了抑制电化学析氢和降低阻抗外,还可以促进更多水分子解离,生产更多的活性氢。
更重要的是,这一催化界面微环境的改变,有效的降低了扩散层厚度,改善了2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的传输动力学。
PEG修饰的电极在2,4-DCP的电化学加氢脱氯(EHDC)活性和法拉第效率提高了4-5倍。
此外,这种微环境调制策略提供了一种通用的方法,可以与其他途径兼容,如优化Pd位点结构提高本征催化活性,从而提高催化活性和法拉第效率。