污染物降解会释放温室气体？人工湿地对温室气体有何作用？
文章导读：人工湿地（CWs）在废水处理中得到广泛应用；然而，人工湿地内有机污染物的降解会导致大量温室气体（GHG）排放，如二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）和氧化亚氮（N2O），在低碳经济背景下，GHG排放已成为人们关注的焦点，并在CWs领域得到了深入研究。在这项研究中，通过CiteSpace进行了文献计量审查，并基于 286 条记录对全球范围内的GHG排放水平进行了分析，并提出了未来控制CWs GHG排放的潜在方法。我们发现，过去15年的研究总体上经历了三个阶段：GHG排放水平评估（2007-2010年）、机制（2011-2016年）和控制（2017-2022年）。CWs类型与GHG排放密切相关，表面流人工湿地（FWS）排放较高水平的CH4，垂直潜流人工湿地（VSSF）排放较高水平的CO2和N2O。通过优化CWs运行，可以协同减少GHG排放，同时提高污染物去除率。
第一作者：李子千、孔令为（《净水技术》青年编委）
通讯作者：施文卿
通讯单位：南京信息工程大学环境科学与工程学院
图片摘要
成果简介
近日，南京信息工程大学施文卿教授合作团队在环境领域期刊Science of the Total Environment上发表了题为“Greenhouse gas emissions from constructed wetlands: A bibliometric analysis and mini-review”的论文。本研究通过CiteSpace可视化软件对557篇文献进行了文献计量学分析，并利用286篇文献数据对全球范围内的温室气体排放水平进行了分析，并提出了未来控制温室气体排放的可能途径。研究结果可为了解未来的研究方向和推进低碳人工湿地技术的发展提供有价值的见解。
本研究由南京信息工程大学、西湖大学、中国电建集团华东勘测设计研究院有限公司、长江科学院合作完成。
引言
CWs是模拟天然湿地的人工系统，因其低成本和便捷操作，在污水处理领域广泛应用。不过，大量温室气体，如CO2、CH4和N2O。仍然作为污染物去除的副产品在人工湿地中释放。这些GHG排放会降低CWs的生态效益，已经成为CWs领域的主要问题之一。
CWs的GHG排放问题非常复杂，由于涉及到不同类型CWs以及多种影响因素，包括运行方式、植物、水温、进水C/N比等。到目前为止，人们已深入研究了CWs GHG排放，并进行了多次综述。然而，这些综述缺乏对该领域研究进展的全面了解，而这对于预测该领域未来的研究方向至关重要。此外，它们没有综合最新年份的数据，也没有提供管理CWs GHG排放策略。
因此，本研究通过CiteSpace可视化软件对557篇文献进行了文献计量学分析，同时使用了286篇文献的数据记录，对全球范围内的GHG排放水平进行了分析，并提出了未来控制GHG排放的可能途径。研究结果可为了解未来的研究方向以及推动低碳人工湿地技术的发展提供有价值的见解。
图文导读
在过去的15年里，关于CWs中GHG排放的年度出版物数量呈显著且持续增加，呈现出线性趋势（R2= 0.86）（图1a）。关键词聚类分析（图1b）显示，这些研究涵盖了14个不同的类别，着重于GHG排放的评估、理解相关机制以及探索调控方法。对这些研究的时间分析显示，从评估GHG排放和相关机制的重点逐渐转向GHG排放的控制，关于CWs中GHG排放的研究可以分为三个阶段：从2007年到2010年的初始阶段侧重于GHG排放评估，以“甲烷”、“温室气体排放”和“氧化亚氮排放”等关键词聚类为特征；从2011年到2016年的发展阶段主要关注机制和影响因素，以“物种”、“丰富度”、“nosZ基因”和“氧化细菌”等关键词簇为特点；随后的阶段从2017年到2022年，GHG排放的控制成为研究热点，以“COD/N”、“管理”和“电子供体”等关键词簇为亮点。
图1. 2007-2022年CWs GHG排放研究发展演变（a）年发文量；(b) 关键词聚类时间轴视图。
图2. 2007-2022年CWs GHG排放主要研究力量。
(a) 出版物数量和中心性； (b) 国家间合作网络； (c) 研究机构间合作网络； (d) 研究者间合作网络。在图2a中，括号内的数据表示中心性值，国家名称下的数据表示总出版物数量。
图3. 人工湿地中CO2、CH4产生与释放过程
VSSF系统表现出最高的CO2排放速率为8272.6 mg/(m2·d)，而FWS系统为7489.6 mg/(m2·d)，HSSF系统为2295.6 mg/(m2·d)。VSSF系统表现出最高的CO2排放速率为8272.6 mg/(m2·d)，而FWS系统为mg/(m2·d)，HSSF系统为2295.6 mg/(m2·d)。FWS系统中，废水主要停留在表面，限制了其与底物的接触。HSSF系统中，水平流动允许更多的底物接触，因为它渗透到更深的层次。相对于进水氧气和径向氧气流失，大气重新通气在提供氧气方面起着关键作用。大气重新通气的氧气供应速率依次为：FWS（2.5 g/m2d） > HSSF（5.6 g/m2d） > VSSF（164.1 g/m2d）。缺氧条件促使OC转化为CH4。结果，FWS系统的CH4排放最高，为589.0 mg/(m2·d)，HSSF排放次之为271.8 mg/(m2·d)，而VSSF排放为239.5 mg/(m2·d)。
图4. 不同类型湿地中CO2、CH4产生和释放。(a) 碳循环；(b) CO2和CH4排放。
在图4b中，从Web of Science的已发表文献中收集了217份记录，使用了检索词 TS = ("constructed wetland*" OR "artificial wetland*") AND TS = ("methane*" OR "carbon dioxide*" OR "CH4*" OR "CO2*")，其中包括来FWS 51份，来自HSSF的97份记录，以及VSSF的69份记录。在有多次测量数据的情况下，记录了均值。OC：有机碳；FWS：自由水面湿地；HSSF：水平地下流湿地；VSSF：垂直地下流湿地。
图5. 人工湿地中N2O产生与释放过程
人工湿地的类型与N2O排放密切相关。具体来说，相较于FWS和HSSF，VSSF表现出明显更高的N2O排放水平，而FWS和HSSF则显示出类似的N2O排放特征。根据我们的全球估算，VSSF、FWS和HSSF的N2O排放分别为23.15、8.75和13.69 mg/(m2·d)（见图6）。这种差异可能是因为VSSF中溶解氧水平较高，从而抑制了N2O产生的反硝化作用。
图6. "不同湿地类型中N2O产生与排放。
(a) 氮循环；(b) N2O排放。在图6b中，总共从Web of Science的已发表文献中收集了204份记录，使用了检索词 TS = ("constructed wetland*" OR "artificial wetland*") AND TS = ("nitrous oxide*" OR "N2O*")，其中包括来FWS的43份记录，来自HSSF的81份记录，以及VSSF的80份记录。在有多次测量数据的情况下，记录了均值。
小结
在低碳经济背景下，GHG排放已成为CWs领域备受关注的话题。本研究全面回顾了相关文献，分析了发展趋势，总结了最新研究结果，还探讨了未来控制CWs GHG排放的潜在方法。主要研究结果如下：(1) 过去15年CWs GHG排放研究可大致分为三个阶段，根据关键词聚类的演变规律。2007年至2010年的初始阶段主要关注温室气体排放的评估。2011年至2016年，研究进一步探讨了温室气体排放的机制以及影响这些过程的因素。2017年至2022年的过渡阶段包括探索控制温室气体排放策略的研究。CWs的类型和不同的运行模式与温室气体排放密切相关，其中FWS的CH4排放水平较高，而VSSF的CO2和N2O排放水平较高。提出几种可能的方法可以同时减少GHG排放并通过优化CW操作来提高污染物去除效率，例如优化固碳植物配置、采用人工曝气或改进填料以调节氧化还原环境，以及通过进水操作来调节氮循环。
未来展望
由于污染物降解不可避免地释放温室气体，因此在开发新型人工湿地技术时，降低温室气体排放已经成为一个主要关注点。为了客观评估、减少或抵消这些排放物，未来应该关注以下几个方面：
(1) 污染物去除与CWs中的GHG排放协同作用：温室气体排放主要发生在污染物降解过程中。实现高效的污染物去除同时最小化排放将是理想的结果。调控污染物去除途径提供了潜在的策略，例如将氮去除从硝化-反硝化过渡到厌氧氨氧化以减少N2O排放。此外，人工湿地植物的碳固定可以有助于抵消温室气体的影响，实现潜在的零甚至负温室气体排放。因此，未来的研究应该专注于筛选具备有效平衡污染物去除和碳固定能力的人工湿地植物。
(2) CWs堵塞期间GHG排放：堵塞对人工湿地构成重大挑战。根据美国环保署对100多个人工湿地进行的调查，其中近50%的系统在运行的前五年内出现了堵塞问题。这一挑战不仅破坏了废水处理的效率，还导致了氧气耗尽，可能会增加CH4排放。然而，这些影响的程度以及应对这一挑战的有效策略需要未来进一步研究。
(3) CWs的净GHG排放：人工湿地本身并不会固有地产生温室气体排放，而是将废水中的外源有机碳（OC）和人工湿地植物的内源OC转化为CO2和CH4。使用CO2和CH4排放观测来评估人工湿地的碳影响可能导致偏见分析，因为这些有机化合物主要是直接或间接来源于大气CO2。未来的研究可以评估OC通过这些系统时的净CO2当量排放。
