历史性突破！Water Research报道首个大规模连续流好氧颗粒污泥工程
相关背景
近日，清华环境学院王凯军教授和北京华益德张凯渊联合研究团队在环境领域著名学术期刊Water Research上发表了题为“Full-scale upgrade activated sludge to continuous-flow aerobic granular sludge: implementing microaerobic-aerobic configuration with internal separators”的研究论文。文章报道了采用微氧-好氧耦合沉淀反应器升级现有活性污泥工艺为连续流好氧颗粒污泥工艺的实际处理效能，探究了微生物群落变化、污染物去除途径和颗粒化机理。
厌氧氨氧化和好氧颗粒污泥的发现为污水处理领域带来了巨大的发展机遇。经过最近十余年的发展，好氧颗粒污泥技术已经成功应用于百余座采用序批式反应器(SBR)运行的污水处理厂。与活性污泥工艺相比，好氧颗粒污泥工艺能够节省70%以上的占地和最高可达63%的能耗。然而，在序批式好氧颗粒污泥技术推广十余年后，连续流模式下的好氧颗粒污泥技术至今还未取得突破性的进展。
2022年，荷兰代尔夫特理工大学的Mark教授在Science杂志上发表了一篇关于好氧颗粒污泥的论文，提出SBR模式运行的好氧颗粒污泥工艺适用于主体设施需要升级的污水处理厂，而连续流好氧颗粒污泥工艺则是现有污水处理厂提质增效的最佳选择(SBR-AGS is the best option for plants that require a major infrastructure upgrade，whereas CF-AGS is best suited for plants that are still in good enough shape to allow a retrofit for intensifying existing infrastructure)。
近日，清华大学环境学院王凯军等发表文章，报道了全球首个大规模(2.5×104 m3/d)实现连续流好氧颗粒化的工程实践，通过对现有污水处理设施进行轻量改造后，培养连续流好氧颗粒污泥，出水稳定达到地标的同时，可减少38.2%的占地面积，并节省约三分之一的污泥回流能耗。这一创新性研究引发了广泛关注，其中一些观点和发现成为了学术界和产业界关注的焦点和热点(见《追踪AGS：连续流好氧颗粒污泥实现污水厂原位扩能改造》)。
成果简介
1 文章提出的关键的新观点之一：涉及好氧颗粒污泥培养的理论问题，即成功指导序批式好氧颗粒化的“丰盛-饥饿”理论，能否继续用来指导连续流好氧颗粒化?还是需要回归好氧颗粒污泥培养的水力剪切理论?
截至目前，全球已经发表了超过4000篇与好氧颗粒污泥相关的文章。假设每家研究机构平均发表了10篇论文，这意味着有超过400家研究机构正在从事好氧颗粒污泥的研究。然而，令人遗憾的是，除了荷兰的Mark团队之外，其他研究机构均未能成功开发出可以应用于生产线的好氧颗粒污泥工艺。
经过对Mark团队研究成果的深入调研，发现他们在早期发表的论文中强调了水力剪切力在颗粒化过程中的重要性。然而，到了2004年，他们成功地提出了筛选缓慢生长菌以实现同步去除碳、氮、磷的观点，并据此开发了后来众所周知的Nereda®工艺。该观点的核心在于“丰盛-饥饿”理论，即创造外部基质可用于微生物生长的“丰盛”条件和外部基质缺乏、微生物使用内部储存基质的“饥饿”条件，较长的厌氧阶段、进水向上流等条件是Nereda®工艺成功的关键。
然而，本次报道的工程实例以及前期报道的中试研究，均没有设置升流式厌氧进水阶段，而是采用微氧-好氧工艺。他们提出的颗粒化机理是所谓的“丰盛-饥饿”的逆过程(如图1所示)。阶段I：颗粒污泥前体形成阶段，机理是基于剪切的聚集生长，在好氧池中，水流和曝气形成良好的混合条件，增加了微生物的随机运动和碰撞，逐渐形成聚集体，即颗粒污泥的前体;阶段II：选择性培养功能微生物阶段，当污泥回流到基质浓度相对较高，即丰盛的微氧池后，慢速生长的微生物如PAOs、DPAOs在有利的选择压下富集生长;阶段III：循环往复的成熟阶段，通过在缺氧和好氧环境条件下(不同基质浓度条件和剪切力)循环，好氧颗粒污泥前体不断生长，在好氧池水力剪切力的作用下，初始的颗粒污泥变得更加规则和致密，形成功能成熟的好氧颗粒污泥。
图1 微氧-好氧耦合沉淀反应器内颗粒化机理
与Mark团队着重于“丰盛-饥饿”理论不同，该系统中水力剪切力是污泥颗粒化的关键因素。随着连续流好氧颗粒污泥问题的提出，颗粒化的策略也需要不断演变。对于连续流好氧颗粒化的探索，我们是应该继续坚守“丰盛-饥饿”理论，还是回归到水力剪切力的问题，将成为培养连续流好氧颗粒污泥的焦点之一。2 文章提出的第二个关键性观点：如何理解好氧颗粒化现象?如何界定好氧颗粒污泥工艺?这不仅涉及到好氧颗粒污泥的判定问题，还涉及到如何利用好氧颗粒污泥指导工程应用的现实问题。文章中新的系统性观点将成为业界关注的焦点。
在文章中，污泥的平均粒径为138.5 μm，其中粒径大于200 μm的污泥占比为28.9%，低于Nereda®工艺所报道的60~80%的范围。这一数据引发了广泛的讨论：到底什么是好氧颗粒污泥工艺?这涉及到如何认识好氧颗粒化现象和好氧颗粒污泥工艺的实质问题。
在2004年的第一届好氧颗粒污泥研讨会上，好氧颗粒污泥的定义被确定为：在低水力剪切力条件下不会絮凝、沉降速度明显快于活性污泥的微生物聚集体。在2006年的第二届好氧颗粒污泥研讨会上，对好氧颗粒污泥做出了如下5条解释性定义：“(1)Aggregates of microbial origin.(2)No coagulation under reduced hydrodynamic shear.(3)Which settle significantly faster than activated sludge flocs.(4)The minimum size of the granules should be as such that the biomass still fulfils point three. This minimum size was set to 0.2 mm，which was decided based on measurements in the past. This limit could be adjusted per case/granule type，as long as the other demands of the definition hold.(5)Sieving is considered a proper method to harvest granules from activated sludge tanks or from aerobic granule reactors”。尽管文中根据过去的实践建议将最小污泥粒径设定为0.2毫米，但文中明确指出，只要满足定义中的其他各项条件，每个案例或颗粒类型的尺寸阈值可以根据实际情况进行调整。由此可见，粒径并不是判定好氧颗粒污泥的唯一标准。
相比之下，好氧颗粒污泥的功能是一个经常被大家忽略但更为重要的问题。首先，颗粒化加速污泥整体的沉速。在沉淀功能方面，我们不仅需要考虑大粒径颗粒(>0.2 mm)相对污泥总数的占比，同时还要考虑污泥的整体沉降性能，这样才有可能使得从工艺上取消二沉池简化工艺。事实上，在实践中发现，完全颗粒化(大颗粒)和不完全颗粒化(小颗粒)进程的好氧颗粒污泥工艺，均可满足这一要求，这对于工程应用是十分重要的一点。其次，好氧颗粒污泥具有最重要的功能，即在颗粒中传质阻力的存在下，其三维结构使其产生沿颗粒直径方向形成溶解氧浓度梯度，进而造成独特的微生物功能分层结构，即外层好氧和内层缺氧/厌氧的结构。这种结构使得好氧颗粒污泥具有在单一曝气反应条件下实现碳、氮、磷同步去除的功能。
文章中作者利用模型模拟了底物和溶解氧在颗粒中渗透的过程，结果如图2所示。结果表明，DO浓度沿颗粒半径迅速下降，导致了缺氧/厌氧内层的形成(除了半径为25 μm、溶解氧浓度为0.5 mg/L和底物为36.7 mg/L的情况)。这表明，尽管在微氧-好氧耦合沉淀反应器中培养的污泥粒径相对较小，但在微氧池中低溶解氧浓度条件下，分层现象仍然存在，即粒径在100~200 μm之间的小颗粒(占比超过65%)也可以充分形成好氧外层和缺氧/厌氧内层，从而完成同步去除碳氮磷的重要功能。如图3所示，批次实验进一步证实了不仅粒径大于200 μm的污泥具有同步硝化反硝化能力，粒径小于200 μm的污泥同样具有同步硝化反硝化能力。
图2 微氧池中半径为(a)25 μm、(b)50 μm、(c)75 μm和(d)100 μm的污泥中DO和COD的分布
图3 好氧条件下不同污泥：(a)粒径>200 μm的污泥占比20%;(b)不含粒径>200 μm的污泥的氮素降解曲线
基于以上发现，文章没有再继续纠缠颗粒污泥的定义，而是明确提出了好氧颗粒污泥工艺的定义。好氧颗粒污泥工艺应具有以下特征：(1)能够在特定好氧反应体系中，通过微生物自固定过程形成具有机械稳定性且粒径相对较大的聚集体;(2)在沉降过程中形成的颗粒不发生再絮凝，而是以独立的单体形式沉降，污泥整体沉降速度明显快于絮状活性污泥;(3)颗粒污泥具有功能性分层结构的微生态系统。通过控制环境条件(如基质浓度和DO等)，可以同步去除碳、氮和磷，并具有较高的比活性。3 文章还发现，在微氧-好氧条件下，生物除磷的效果显著。这一反常的现象引发了人们的思考：是否存在新的生物除磷途径?这一问题有待学术届和工程界进一步探讨和研究
传统的生物除磷方法要求将电子供体和电子受体进行厌氧和好氧条件的物理分离。然而，文章所描述的微氧池连续曝气条件下的生物除磷过程，却打破了这一传统观念。如图4所示，微需氧池对NH4+-N、TN和TP的去除率分别占平均进水日负荷的78%、83%和93%，而好氧池的贡献率仅为21%、3%和0%。这一发现促使我们对现有生物除磷理论进行重新思考。
目前普遍接受的生物除磷理论认为，生物除磷需要先在厌氧条件下降解内部储存的聚磷酸盐来释放磷，然后在好氧条件下过量吸收磷，或者说厌氧条件是磷转化背后的主要驱动力。然而，这一理论与文章在微氧池内观察到的生物除磷现象大相径庭。因此，是否存在一种无需厌氧条件释磷的新生物除磷途径?
早在2000年，Daigger和Littleton报道了7个实际污水处理厂在没有缺氧区和厌氧区时，仍具有稳定的高效的同步硝化反硝化除磷性能。他们提出了三种可能的机制，分别是：(1)生物反应器内混合不均匀，导致存在宏观的缺氧/厌氧区;(2)絮体内部存在微观的缺氧/厌氧的环境;(3)存在新型的能够在曝气的生物反应器中去除营养物的微生物。同样，Vargas等人在仅好氧的强化生物除磷系统中实现了46天的生物除磷。最近，Iannacone等人在DO浓度为1.0±0.2 mg/L的连续流动移动床生物膜反应器中也获得了类似的结果，实现了对溶解有机碳、总无机氮和磷酸盐的同步去除，去除效率分别为100%、62%和75%。他们将同步硝化、反硝化和除磷归因于Hydrogenophaga和Pseudomonas的富集，这与本研究中观察到DPAOs的富集类似。基于这些发现，推测新的生物除磷途径可能通过DPAOs在好氧、缺氧/厌氧的微环境中实现。
这一现象可能会改变我们对生物除磷过程的理解，并可能为现有的污水处理系统提供一种新的、更具竞争力的生物除磷方法。
图4 微氧-好氧耦合沉淀反应器内(a)COD、(b)NH4+-N、(c)TN和(d)TP的质量衡算
4 生产性连续流好氧颗粒污泥的工程实践文章采用了微氧-好氧耦合沉淀反应器(如图5所示)，成功将AAO工艺升级为设计规模为2.5×104 m3/d的连续流好氧颗粒污泥工艺。实际的工程应用证明，现有污水处理设施经过轻量改造后升级为连续流好氧颗粒污泥工艺是可行的。在稳定运行阶段，污泥平均粒径由31.9增大至138.5 μm，粒径>200 μm的污泥占比达28.9%，平均SVI30为51.4 mL/g;污染物主要通过微氧池内的同步硝化反硝化除磷去除，出水COD、NH4+-N和TN的第95百分位浓度分别为35.0、1.2和13.3 mg/L(如图6所示)。升级后的工艺可减少38.2%的占地面积，并节省约三分之一的污泥回流能耗，为现有污水处理提供了一种具有竞争力的替代方案。
图5 微氧-好氧耦合沉淀反应器构型
图6 实际处理水量和出水水质
作者介绍
王凯军，清华大学环境学院教授，中国沼气学会理事长，国家环境保护技术管理与评估中心主任，博士生导师。长期从事污水和生物质废弃物前沿处理技术的研发、产业化和推广应用等工作。发表论文百余篇，授权国家发明专利30余项。曾荣获教育部科技进步奖、教育部技术发明奖和环保科技进步奖等奖项10余次。
